科研成果

窦玉海教授在《德国应用化学》上发表电催化二电子氧还原研究成果

发布时间:2023-02-25编辑:浏览次数:469

近日,能源材料科学研究院窦玉海教授联合澳大利亚格里菲斯大学张山青教授、赵惠军院士在国际顶级期刊《德国应用化学》Angewandte Chemie-International Edition中科院一区IF16.823发表了题为分级多孔碳边缘负载单原子CoN4增强二电子氧还原反应的选择性Edge-Hosted Atomic Co-N4 Sites on Hierarchical Porous Carbon for Highly Selective Two-Electron Oxygen Reduction Reaction的研究成果。格里菲斯大学博士生田玉辉为第一作者,窦玉海为通讯作者。

氧还原反应是绿色高效能源转换技术中(如金属空气电池和燃料电池)的一个重要反应过程。然而,氧还原反应涉及多步质子耦合电子转移步骤,使得反应动力学十分缓慢,严重限制了电池的输出功率。近年来,单原子催化剂作为多相催化中的明星催化剂,被广泛应用在能量存储与转换领域。除了高的反应活性和稳定性,催化剂对反应路径的选择性决定了最终的反应产物,因而对实现高效、可持续的电化学能源转化极为重要。例如,氧还原反应可发生二电子和四电子路径。其中,二电子氧还原反应生成高附加值产物过氧化氢,而四电子氧还原反应形成的水会严重影响过氧化氢的产率和效率。据报道,钴单原子催化剂Co-SACs在二电子氧还原反应中表现出了较高的选择性(> 80%),然而也有大量文献报导称钴单原子催化剂具有优异的四电子氧还原反应性能。因此,探究催化剂中活性位点结构与电化学性质的关系,探索调控其电子结构和对催化反应选择性,对合理设计合成高性能催化剂意义重大。

该工作提出了载体边缘效应可影响Co-N4位点的电子结构及其对中间体的吸附,从而调控其对氧还原反应路径的选择性。同时揭示出单原子位点在载体中的位置以及周围官能团的种类与分布对催化剂的反应活性和选择性具有重要影响。这一研究结果也对目前众多文献报道中钴单原子催化剂在氧还原反应选择性上的差异提出了一种合理的解释,为通过二电子氧还原反应路径促进水生成提供了思路。

理论算模型及计算结果

ORR催化性能评估

 含氧官能团对催化剂结构及ORR性能影响


论文链接:

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202213296


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